二次有机气溶胶（SOA）是大气细颗粒物的重要组成，对云凝结核（CCN）的形成和气候效应具有显著影响。SOA的CCN活性不仅取决于其质量浓度，还与化学组成、粒径分布和吸湿性参数（κ）密切相关。当前三维化学传输模型对SOA和CCN的模拟，多依赖于基于实验室或外场观测数据发展而来的参数化方案，亟需借助过程解析模型进行评估与改进。这类过程水平的模型能够精细刻画SOA的化学过程和CCN生成的微观机制，适用于烟雾箱实验的模拟验证，从而为发展自下而上、更具物理基础的详细参数化方案提供支撑，有望在未来应用于三维模型的参数化发展。
近日，我系赵德峰教授课题组利用过程解析的盒子模型PyCHAM，结合近显式化学机制（MCM + PRAM），系统模拟了典型SOA体系——α-蒎烯臭氧分解反应中的SOA质量浓度、化学组成、粒径分布、κ及CCN数浓度，并与大气烟雾箱的实验观测进行了对比验证。
主要研究发现：
1. SOA质量浓度与化学组成模拟
模型能够较好地再现SOA质量浓度的演变（图1a），与观测的相关系数R2=0.97，但整体低估约19%。模拟的O:C和H:C比值分别被高估32%和21%（图1b），可能源于模型中未包含颗粒相反应。研究还发现，高含氧有机分子（HOMs）对SOA质量的贡献显著（约43%），突显了HOMs在SOA生成中的关键作用。
图1：模拟与观测的SOA（a）质量浓度时间序列和（b）O:C和H:C分布
2. 粒径分布与数浓度模拟
在粒径分布方面，模型较好地模拟了SOA数浓度（R2=0.99）和几何平均粒径（R2=0.96），但模拟的粒径分布较实测更宽更平（图2），表明当前模型在粒径演变过程中仍有改进空间。
图2：模拟与观测的SOA（a）数浓度时间序列和（b）几何平均粒径时间序列，以及（c）dNdlogDp粒径分布演变
3. 吸湿性参数（κ）与CCN模拟
κ的模拟在中等过饱和度（0.37%）下与观测吻合良好，但在低过饱和度（0.19%）下被高估约19%，在高过饱和度（0.55%和0.73%）下被低估约21%（图3a）。CCN模拟结果显示（图3b-e），在中高过饱和度（0.37%-0.73%）下，模拟与观测吻合良好（R2=0.88-0.99），但在低过饱和度（0.19%）下，CCN被显著高估（>4倍）。
图3：（a）不同过饱和度下κ的模拟与观测对比，（b-e）不同过饱和度下CCN数浓度模拟与观测对比
4. 粒径分布与κ对CCN模拟的敏感性分析
敏感性分析表明（图4），准确模拟CCN需要同时精确刻画κ和粒径分布，尤其在低过饱和度（<0.4%）条件下，二者偏差会被放大。采用106个粒径分档的精细模拟优于传统8分档方案（图4a-d），固定κ=0.1的简化方案则普遍低估CCN数浓度（图4e-h）。
图4：（a-d）不同粒径分档方案对CCN模拟的影响，（e-h）不同κ参数化方案对CCN模拟的影响
研究意义
本研究首次在过程解析模型中系统模拟了SOA的CCN形成，揭示了HOMs化学、粒径分布精细度和κ参数化对CCN模拟的重要性。研究结果为改进三维化学传输模型中SOA和CCN的参数化方案提供了理论基础，也为未来基于多种氧化体系构建人工智能模型并用于三维模式参数化发展提供了方法借鉴。
相关研究已于2026年2月发表于《Atmospheric Chemistry and Physics》。我系博士生宋臻为论文的第一作者，赵德峰教授为通讯作者，合作作者包括德国研究中心的Iida Pullinen等。该项研究得到了上海基础研究特区计划和国家自然科学基金项目的资助。
论文信息：Song, Z., Zhang, C., Shen, H., Ma, H., Pullinen, I., & Zhao, D. (2026). Process-level simulation of chemical composition, size distribution and cloud condensation nuclei of secondary organic aerosol from α-pinene ozonolysis. Atmospheric Chemistry and Physics, 26, 2769–2784. https://doi.org/10.5194/acp-26-2769-2026
