有机气溶胶(OA)占大气气溶胶总量的20%-90%,对气候变化和人类健康有深刻影响,了解有机气溶胶的来源和生成过程是污染控制和治理的关键。尽管近年来持续投入研究,目前对特大城市OA的具体来源认知仍不明确,尤其是OA中占主体的二次有机气溶胶(SOA)的前体物质及其形成机制。一个重要的原因是传统OA来源分析所基于的在线化学分析方法(如气溶胶质谱)碎片化严重,无法提供分子组成和SOA的前体物信息。
我系赵德峰教授课题组在2022年冬季上海使用在线萃取电喷雾电离飞行时间质谱仪(EESI-TOF-MS)表征了OA的在线分子组成,检测到超过1500种有机物,通过正矩阵分解(PMF)结合气相有机前体物、特征分子示踪剂、氧化剂等辅助测量数据,识别出11种OA来源,包括五个一次有机气溶胶(POA)因子和六个二次有机气溶胶(SOA)因子。具体而言,POA包括生物质燃烧OA(BBOA)、香烟燃烧OA(CSOA)、烹饪OA(COA)、生物质燃烧氧化OA(BBOOA)、增塑剂相关OA(PLOA);SOA包括夜间NO₃自由基氧化SOA、两个光化学氧化SOA、两个老化BBOA、生物质燃烧液相氧化SOA(BB aqSOA)。
该项研究识别出的CSOA和PLOA对长江三角洲地区OA具有潜在重要贡献且对人类健康具有重要影响,这些组分在人口密集、工业活动频繁且日常生活高度活跃的大城市中具有潜在毒性,而其对OA的贡献在以往研究中被低估。关于SOA,该研究证实了夜间NO₃自由基与醛类和酮类的氧化是OA的一个潜在重要来源。芳香族化合物和含氧挥发性有机物的光化学氧化也被证明是OA的关键贡献,这表明了人为排放有机物是重要的前体。光氧化与老化生物质燃烧产生的二次有机气溶胶(SOA)对OA贡献显著(约48%),且在SOA中占主导地位。源自老化生物质燃烧排放的液相氧化SOA也对总SOA有显著贡献,并对总OA有显著贡献,凸显了冬季长江三角洲地区气溶胶液相过程的重要性。这些发现为SOA来源和生成机制提供了新的见解。
该项研究通过连续在线的高分辨率分子成分分析有效识别了超大城市中此前未被发现或低估的OA来源,揭示了特大城市复杂环境中SOA的潜在生成机制,深化了对有机气溶胶来源的认知,并为制定更精准的大气污染控制策略提供了科学依据。相关研究已于2025年11月发表于《NPJ Climate and Atmospheric Science》。我系博士生薛淑蕙和博士后罗灏(现内蒙古大学研究员)为论文的第一作者,赵德峰教授为通讯作者,合作作者包括王琳教授、王珊珊教授和陈建民教授等。该项研究得到了国家自然科学基金项目和上海基础研究特区计划的资助。

图1 | POA因子的质谱与时间序列。图a为五种POA因子(包括生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、吸烟有机气溶胶(CSOA)、烹饪有机气溶胶(COA)、生物质燃烧氧化有机气溶胶(BBOOA)和增塑剂有关有机气溶胶(PLOA)的质谱图,图b为时间序列。

图2 | SOA因子化学组成及其时间序列。图a为六种SOA因子(包括NO3SOA, Photochemical SOA1, Photochemical SOA2, Aged BBOA1, Aged BBOA2生物质燃烧液相氧化SOA (BB aqSOA)的质谱图,图b为对应时间序列。

图3 | 观测期间各因子对总OA的平均相对贡献。
论文信息:
Xue, S., Luo, H., Wang, Z. et al. Online molecular insights into sources and formation of organic aerosol in Shanghai. npj Clim Atmos Sci 8, 358 (2025). https://doi.org/10.1038/s41612-025-01230-6